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危化反應(yīng),除了“硝化”還有……

更新時(shí)間:2021-11-24      點(diǎn)擊次數(shù):4475

 研究簡介

重氮化合物作為高能化合物具有熱不穩(wěn)定性和爆炸性,大部分在常溫環(huán)境即可自發(fā)性分解放熱放氣。目前工業(yè)規(guī)模的重氮化生產(chǎn)多選用半間歇的加料方式和大功率的低溫冷卻設(shè)備來控制體系傳熱。高能耗給企業(yè)的發(fā)展帶來阻礙。

 C8H9NO2(MA)的重氮鹽作為一種典型的重氮化合物被廣泛應(yīng)用于精細(xì)化工、制藥工程等領(lǐng)域?,F(xiàn)階段工業(yè)生產(chǎn)中C8H9NO2(MA)重氮鹽的合成多選用鹽酸體系,合成路線如圖 1 所示。

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圖1. MA重氮鹽合成方程式

但半間歇生產(chǎn)工藝存在以下問題:

  • MA 具有胺和酯的雙重性質(zhì),難溶于酸且長時(shí)間在高濃度酸性體系中會發(fā)生一定程度的水解。因此需選用逆法重氮化的合成方式,將 MA 與亞硝酸鈉溶液混合打漿后滴加到酸中,物料相態(tài)的非均一性使得傳質(zhì)困難,而且加料過程中物料配比的精準(zhǔn)性難以被控制。

  • 間歇反應(yīng)釜傳質(zhì)傳熱效率低,單位體積換熱面積小,致使較大規(guī)模生產(chǎn)仍需要較長反應(yīng)時(shí)間,重氮組分的長時(shí)間停留導(dǎo)致平行副反應(yīng)發(fā)生,同時(shí)也增加了潛在熱失控風(fēng)險(xiǎn)。多起因重氮化合物導(dǎo)致事故被相繼報(bào)道。

在這種形勢下,尋找一種更穩(wěn)定、高效、安全的方案來解決反應(yīng)中能耗高、效率低、三廢多是十分必要和迫切的。

近年來,連續(xù)流化學(xué)技術(shù)發(fā)展迅速,微通道反應(yīng)器作為一種新型反應(yīng)器,在降低能源消耗、提高傳質(zhì)和傳熱、抑制平行副反應(yīng)和提高反應(yīng)體系安全性等方面具有*優(yōu)勢,能夠處理多種危險(xiǎn)工藝。微通道連續(xù)流技術(shù)在重氮化合物的合成過程中有著成功的案例,并且有著巨大的經(jīng)濟(jì)效益。

本文將為您介紹來自青島科技大學(xué)王犇博士等發(fā)表在《化工進(jìn)展》的研究成果:“微反應(yīng)器內(nèi)甲酯的連續(xù)重氮化工藝"。

小編將詳細(xì)為您解讀項(xiàng)目組如何應(yīng)用康寧G1微通道反應(yīng)器技術(shù)優(yōu)勢成功開發(fā)出連續(xù)流工藝,有效解決傳統(tǒng)半間歇工藝的安全隱患并提高收率的。

研究過程

康寧微反應(yīng)器成功開發(fā)C8H9NO2的連續(xù)重氮化工藝

研究者選用康寧G1反應(yīng)器進(jìn)行工藝實(shí)驗(yàn),反應(yīng)裝置如圖2所示。

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圖2. 微通道連續(xù)流重氮化反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)裝置

康寧反應(yīng)器的模塊化設(shè)計(jì)給工藝開發(fā)帶來便利。根據(jù)反應(yīng)的要求,可以設(shè)置預(yù)冷和預(yù)熱模塊,可以分步輸入反應(yīng)物料,可以增加淬滅模塊,在整個(gè)反應(yīng)過程中,還可以設(shè)置不同的溫區(qū)。

一、反應(yīng)條件優(yōu)化

研究者以MA重氮鹽的收率為考察指標(biāo),研究了半間歇及連續(xù)流工藝物料比、反應(yīng)溫度、停留時(shí)間和流速對結(jié)果的影響。

1. 物料比對反應(yīng)的影響

1.1亞硝酸鈉摩爾配比對反應(yīng)的影響

半間歇條件下,MA與亞硝酸鈉摩爾比需要比理論值高出30 %。而且在加料過程中物料配比很難做到精準(zhǔn)控制,亞硝酸鈉過高使得副反應(yīng)增加、收率降低。

在微通道連續(xù)流工藝中,MA和亞硝酸鈉溶液分別由計(jì)量泵泵入預(yù)混模塊,對物料初始混合的強(qiáng)化使反應(yīng)過程平穩(wěn),精準(zhǔn)的物料配比減少副反應(yīng)的發(fā)生。

如圖:當(dāng)MA與亞硝酸鈉摩爾比為1:1.1時(shí),重氮化收率就達(dá)到了90.3 %高于半間歇工藝的81.3%。

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    圖3. MA與亞硝酸鈉摩爾配比對重氮化收率的影

 1.2 鹽酸摩爾配比對反應(yīng)的影響

理論MA與鹽酸的摩爾配比應(yīng)為1∶2,由于重氮反應(yīng)體系需保持一定的酸度以抑制副反應(yīng)和維持重氮鹽組分的穩(wěn)定性,故鹽酸的實(shí)際用量要高于理論值。

半間歇工藝中,當(dāng)MA與鹽酸的摩爾配比為1∶3時(shí),重氮化收率達(dá)到峰值。需要注意的是在半間歇合成過程中反應(yīng)液中有明顯焦油狀物質(zhì)的生成,且鹽酸摩爾用量越低該物質(zhì)的量越多。

微通道連續(xù)流工藝中,MA與鹽酸的摩爾配比為1∶2.6時(shí)反應(yīng)收率就到達(dá)峰值趨于平穩(wěn),而且反應(yīng)液顏色正常,未觀察到焦油狀物質(zhì)的生成。

       這一趨勢得益于通道反應(yīng)器是平推流反應(yīng)器,無反混而且反應(yīng)時(shí)間短、反應(yīng)持液量小的特性。生成的重氮組分能被及時(shí)的移出,進(jìn)入后續(xù)反應(yīng),不需要大量的酸來抑制平行副反應(yīng)。

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圖4. MA與鹽酸摩爾配比對重氮化收率的影響

2. 反應(yīng)溫度的影響

在半間歇工藝中,15 ℃時(shí)重氮化收率達(dá)到峰值80.4 %。值得注意的是,在大于25 ℃的半間歇實(shí)驗(yàn)中均出現(xiàn)了階段性大幅超溫現(xiàn)象,導(dǎo)致重氮化收率大幅下降并伴隨大量焦油狀物質(zhì)生成。

間歇反應(yīng)釜的固有特性和加料方式?jīng)Q定了反應(yīng)體系局部溫度過高產(chǎn)生“熱點(diǎn)"現(xiàn)象,反應(yīng)釜內(nèi)熱量累積易引發(fā)重氮組分的二次分解放熱導(dǎo)致反應(yīng)失控。

在微通道合成過程中,重氮化反應(yīng)可以在高的反應(yīng)溫度、短的停留時(shí)間條件下獲取較高的重氮化收率。故當(dāng)反應(yīng)溫度為35 ℃,MA重氮鹽的收率可達(dá)90.3 %。

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圖5. 反應(yīng)溫度對重氮化收率的影響

3. 停留時(shí)間對反應(yīng)的影響

康寧微通道模塊“心形結(jié)構(gòu)"強(qiáng)化了混合,停留時(shí)間為40s時(shí)重氮化收率趨于平穩(wěn),相比半間歇工藝極大縮短反應(yīng)時(shí)間。

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圖6. 停留時(shí)間對重氮化收率的影響

4. 流速對反應(yīng)的影響

在微通道反應(yīng)器中,流速是影響混合和傳質(zhì)效果的重要因素。保持反應(yīng)停留時(shí)間不變,康寧反應(yīng)器可以通過改變反應(yīng)模塊串聯(lián)數(shù)量調(diào)節(jié)反應(yīng)體系流量。

作者考察了流速對重氮化收率的影響,結(jié)果如圖7所示。

當(dāng)反應(yīng)體系流量大于51g/min時(shí),重氮化收率趨于穩(wěn)定,表明此時(shí)反應(yīng)體系已經(jīng)達(dá)到最佳混合狀態(tài)2-9.jpg

     圖7. 流速對重氮化收率的影響

綜上微通道連續(xù)流工藝最佳合成條件為:

  • n(MA)∶n(亞硝酸鈉)∶n(鹽酸)=1∶1.15∶2.67,

  • 反應(yīng)溫度為34.62 ℃,

  • 停留時(shí)間為45.07 s,

  • 此條件下MA 重氮鹽收率為92.14 %。

而半間歇工藝最佳合成條件為:

  • n(MA)∶n(亞硝酸鈉)∶n(鹽酸)=1∶1.35∶3.11,

  • 反應(yīng)溫度為16.73 ℃,

  • 停留時(shí)間為16.34 min,

  • 此條件下 MA 重氮鹽收率為81.35 %。

二、長期運(yùn)行實(shí)驗(yàn)及工業(yè)放大可行性探討

作者在單因素實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,采用 Box-Behnken Design(BBD)中心組合原理構(gòu)建響應(yīng)面模型,在優(yōu)化所得的最佳工藝條件下,對 MA 連續(xù)重氮化工藝長期運(yùn)行的可行性進(jìn)行初步驗(yàn)證。

在連續(xù)20小時(shí)的運(yùn)行過程中,反應(yīng)體系保持穩(wěn)定,未出現(xiàn)局部沉淀、通道堵塞等異?,F(xiàn)象。以2小時(shí)為周期進(jìn)行取樣分析,MA重氮鹽收率均穩(wěn)定在92 % ± 0.3 %,表明該工藝具有可放大性,適合于工業(yè)化生產(chǎn)應(yīng)用。

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盡管國產(chǎn)微反應(yīng)器都顯示了從小試工藝到生產(chǎn)的放大效應(yīng)。但康寧微反應(yīng)器的所有工業(yè)化應(yīng)用都驗(yàn)證了康寧微反應(yīng)器的“無縫放大"。

康寧反應(yīng)器的無縫放大,避免了傳統(tǒng)半間歇工藝需要通過“小試-中試-生產(chǎn)"逐級尺寸放大,為企業(yè)節(jié)約時(shí)間成本和原材料成本,可以快速應(yīng)對市場需求

結(jié)果討論

  • 研究者成功開發(fā)了微通道反應(yīng)器內(nèi)重氮化反應(yīng)制備MA重氮鹽的連續(xù)流工藝。

  • 與傳統(tǒng)半間歇合成工藝相比,降低了工藝危險(xiǎn)性、提高了產(chǎn)品收率和生產(chǎn)效率。

  • 相比于半間歇合成工藝,連續(xù)流合成工藝大幅降低了副反應(yīng)的發(fā)生,使反應(yīng)過程更加可控,同時(shí)減少三廢。

  • 微通道連續(xù)流技術(shù)有效解決了MA半間歇重氮化工藝對溫度的高敏感性以及低溫的依賴性,降低能耗。

  • 該工藝可作為一種本質(zhì)安全化的生產(chǎn)方式,具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景,有望為類似MA重氮鹽的其他危險(xiǎn)物質(zhì)的合成提供一條有效的解決方案。

參考文獻(xiàn):

化工進(jìn)展. 2021,40(10)





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